Als Maler, Grafiker, Kunstpädagoge und Bühnenbildner wurde Alfred Roller zu einer zentralen Figur seiner Zeit. Er war 1897 Mitbegründer der Wiener Secession, 1902 deren Präsident und Redakteur von Ver Sacrum. Als Bühnenbildner arbeitete er eng mit Gustav Mahler, Max Reinhardt, Hugo von Hofmannsthal und Johann Strauss zusammen.

Alfred Roller, geboren am 2. Oktober 1864 in Brünn, folgte in seinen künstlerischen Ambitionen seinem Vater Josef, der Maler, Radierer und Schriftsteller war. Seine Mutter war Charlotte Lauer.

Roller begann seine Ausbildung 1883/84 an der Universität Wien wo er die Studienrichtung Jus belegte und Gasthörer der Kunstgeschichte war. Schon währenddessen besuchte er Vorlesungen an der Wiener Akademie der bildenden Künste, wohin er aufgrund seiner guten Leistung 1884 ohne Aufnahmsprüfung wechseln konnte. Dort lernte er bei Eduard Peithner von Lichtenfels und Christian Griepenkerl.

Roller war Mitbegründer der Vereinigung bildender Künstler Österreichs Secession, fungierte zunächst als Schriftführer und wurde 1902 zum Präsidenten ernannt. Als Secessionsmitglied wirkte Roller wesentlich an der Organisation bedeutender Ausstellungen, sowie der Redaktion und Gestaltung der Vereinszeitschrift Ver Sacrum mit. Besonders seine Drucksorten für Ausstellungen, allen voran seine modernen Plakate, verschafften ihm einen Ruf als angesehener Gebrauchsgrafiker. 

Ab 1900 leitete Roller die Abteilung für figurales Zeichnen, an der k. k. Kunstgewerbeschule [heute: Universität für angewandte Kunst] des Österreichischen Museums für Kunst und Industrie in Wien [heute: MAK] wo er 1901 zum ordentlichen Professor ernannt wurde. 

Als Gründungsmitglied der Secession zählte Roller auch zum engen Freundeskreis Gustav Klimts. Gemeinsam mit Carl Moll, Hermann Bahr, Berta und Emil Zuckerkandl konnte er beispielsweise 1901 an einer privaten Präsentation von Klimts Fakultätsbild Die Medizin (1900–1907, 1945 in Schloss Immendorf verbrannt) bei Fritz Waerndorfer teilnehmen. Durch das Umfeld Klimt und Moll lernte Roller Gustav Mahler - den Hofoperndirektor und späteren Schwiegersohn Molls - kennen. Laut Berta Zuckerkandl soll es Gustav Klimt gewesen sein, der Mahler vorschlug Alfred Roller könne Bühnenbilder für ihn anfertigen:

»Eines Tages erzählte ihm Klimt, daß Alfred Roller sich immerzu mit Problemen des Theaters beschäftige. In seinem Atelier wären Maquetten zu sehen, die in ganz wunderbarer Art eine neue Bühnenraumkunst ahnen ließen.«

Mahler fand gefallen an den Arbeiten Rollers und so wurde dieser 1903 als Vorstand des Ausstattungswesens an die Wiener Hofoper geholt. Diese kongeniale Zusammenarbeit mündete in einer Reform des bisher starren »Guckkastenstils«. Rollers Ausstattungen waren geprägt durch ein avantgardistisches Gefüge von Inszenierung, Kostüm, Dekoration, Bühnentechnik, Licht und Musik. Das harmonische Zusammenspiel fügte sich treffend in das damals vorherrschende Streben nach einem Gesamtkunstwerk ein. Neben Mahler arbeitete Roller auch noch als Bühnenbildner mit bedeutenden Komponisten der Zeit wie Richard Strauss und Hugo von Hofmannsthal zusammen.

1905 trat Alfred Roller mit der sogenannten »Klimt-Gruppe« aus der Secession aus. 1906 heiratete er seine ehemalige Schülerin, die Malerin Mileva Stoisavlievic, welche ebenfalls Teil der losen Künstlervereinigung um Klimt wurde. Er bewegte sich weiterhin im selben Freundeskreis. Gemeinsam mit Gustav Klimt, Hugo von Hoffmannsthal, Richard Beer-Hofmann, Arthur Schnitzler, Koloman Moser und Josef Hoffmann besuchte er diverse kulturelle Veranstaltungen. 1908 wirkte er im Arbeitsausschuss der »Kunstschau Wien« mit, an der auch seine Frau Mileva beteiligt war.

Nach dem Weggang Gustav Mahlers aus Wien 1907 kehrte Roller 1909 als Direktor an die Kunstgewerbeschule zurück und leitete eine umfassende Ausbildungsreform ein, welche Ideen des Bauhauses vorwegnahm. Er verstärkte die Kooperation mit Gewerbe und Industrie und erweiterte die Lehrfächer. In diesem Zusammenhang richtete Klimt 1910 eine schriftliches Ersuchen an den befreundeten Professor, in dem er um die Aufnahme seines Neffen Julius Zimpel an der Schule bat. Dieser sollte unter Roller zu einem bekannten Grafiker avancieren.

Auch während seiner Lehrzeit blieb Roller weiter als freier Bühnenausstatter tätig. Neben Entwürfen für die Hofoper und das Burgtheater, arbeitet er auch an diversen internationalen Aufträgen für Schauspielhäuser in Berlin und Dresden sowie New York. Darüber hinaus lehrte er am Reinhardt Seminar, wodurch es zu einer engen Kooperation mit Max Reinhardt kam. Gemeinsam mit diesem und Hugo von Hofmannsthal gründete er außerdem die Salzburger Festspiele.

Abseits des Theaters setzte er sich weiter aktiv für die bildende Kunst der Moderne ein. 1912 fungierte er als Mitbegründer des Österreichischen Werkbunds. 1928 war er neben Julius Tandler, Anton Hanak, Berta Zuckerkandl und Carl Moll im Komitee der »Gustav Klimt Gedächtnis Ausstellung« in der Secession.

Mit seiner Pensionierung 1935, zog sich der kranke Künstler aktiv aus dem Kulturgeschehen zurück. Der 71jährige Alfred Roller verstarb noch im Juni desselben Jahres.